近日，重庆大学物理学院周小元教授、甘立勇副研究员团队在《Advanced Materials》期刊发表题为“Band Position-independent Piezo-electrocatalysis for Ultrahigh CO2 Conversion”的研究论文，重庆大学在读博士生马江平为第一作者。
压电催化作为一种新兴的机械-化学能量转换技术，在过去十年间里为绿色化学合成、生命科学、能量收集、环境修复等领域创造了许多新机遇，引起研究者的广泛兴趣。然而，压电催化领域存在一个悬而未决的关键科学问题，即其催化机制一直存在争议。当前学术界有两种主流观点：一个是束缚电荷效应，另一个是能带理论。目前报道的压电材料均具有宽带隙，使得这两种机制同时存在，难以解耦，是导致压电催化机制存在争议的根本原因。
该研究团队提出一种窄带隙压电催化剂策略，以MoS2纳米片为例，在压电催化CO2还原反应(PECRR，该团队于2022年在Advanced Energy Materials, 2022, 12, 202200253提出)中首次解耦压电催化的两种机制。MoS2纳米片的导带位置为-0.12 eV (vs. NHE)，本征不满足CO2到CO的-0.53 eV还原电势，但其可在PECRR中实现~ 543.1 μmol·g-1·h-1的超高CO产率。同时，理论计算与压-光催化实验相结合表明MoS2在振动作用下的能带位置始终无法偏移至满足CO2到CO的还原电势的位置，进一步证实压电催化机制与能带位置无关。此外，通过自行设计的原位反应池装置，解析了PECRR中CO2的吸入与转化过程：MoS2纳米片在振动下表现出强烈的“呼吸”效应，能通过肉眼观察到CO2气体的吸入，最终完成从CO2捕获到转化的完整碳循环链。本工作揭示压电催化的机制以及PECRR表面反应演化新现象和新规律。
该研究得到国家自然科学基金、重庆市自然科学基金、重庆市研究生科研创新项目等的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202300027
图示：窄带隙压电催化剂策略示意图
